Kukuza filamu ya grafiti isiyo na mwanga kwenye Ni na uhamishaji wake wa njia mbili bila polima

Asante kwa kutembelea Nature.com. Toleo la kivinjari unachotumia lina uwezo mdogo wa kutumia CSS. Kwa matokeo bora zaidi, tunapendekeza kwamba utumie toleo jipya zaidi la kivinjari chako (au zima Hali ya Upatanifu katika Internet Explorer). Wakati huo huo, ili kuhakikisha usaidizi unaoendelea, tunaonyesha tovuti bila mtindo au JavaScript.
Filamu za nanoscale za grafiti (NGFs) ni nanomaterials thabiti ambazo zinaweza kuzalishwa kwa uwekaji wa mvuke wa kemikali, lakini maswali yanasalia kuhusu urahisi wa uhamishaji na jinsi mofolojia ya uso inavyoathiri matumizi yao katika vifaa vya kizazi kijacho. Hapa tunaripoti ukuaji wa NGF pande zote mbili za foil ya nikeli ya polycrystalline (eneo la 55 cm2, unene wa nm 100) na uhamisho wake usio na polima (mbele na nyuma, eneo hadi 6 cm2). Kwa sababu ya umbile la foil ya kichocheo, filamu mbili za kaboni hutofautiana katika tabia zao za kimwili na sifa nyingine (kama vile ukali wa uso). Tunaonyesha kuwa NGF zilizo na upande wa nyuma mbaya zaidi zinafaa kwa ugunduzi wa NO2, ilhali NGF laini na zinazofanya kazi zaidi upande wa mbele (2000 S/cm, upinzani wa laha - 50 ohms/m2) zinaweza kuwa vikondakta vinavyofaa. chaneli au elektrodi ya seli ya jua (kwa kuwa inasambaza 62% ya mwanga unaoonekana). Kwa ujumla, michakato ya ukuaji na usafirishaji iliyoelezewa inaweza kusaidia kutambua NGF kama nyenzo mbadala ya kaboni kwa matumizi ya kiteknolojia ambapo filamu za grafiti za grafiti na unene wa mikroni hazifai.
Graphite ni nyenzo ya viwanda inayotumiwa sana. Hasa, grafiti ina sifa ya msongamano wa chini kiasi na upitishaji joto wa juu wa ndege na umeme, na ni thabiti sana katika mazingira magumu ya joto na kemikali1,2. Flake grafiti ni nyenzo inayojulikana ya kuanzia kwa utafiti wa graphene3. Inapochakatwa na kuwa filamu nyembamba, inaweza kutumika katika aina mbalimbali za matumizi, ikiwa ni pamoja na kuzama kwa joto kwa vifaa vya elektroniki kama vile simu mahiri4,5,6,7, kama nyenzo inayotumika katika vitambuzi8,9,10 na ulinzi wa kuingiliwa na sumakuumeme11. 12 na filamu kwa lithography katika ultraviolet13,14 uliokithiri, kufanya njia katika seli za jua15,16. Kwa programu hizi zote, itakuwa faida kubwa ikiwa maeneo makubwa ya filamu za grafiti (NGFs) yenye unene unaodhibitiwa katika nanoscale <100 nm inaweza kuzalishwa na kusafirishwa kwa urahisi.
Filamu za grafiti zinatolewa kwa njia mbalimbali. Katika hali moja, upachikaji na upanuzi unaofuatiwa na exfoliation ulitumiwa kuzalisha flakes ya graphene10,11,17. Flakes lazima zichakatwa zaidi kuwa filamu za unene unaohitajika, na mara nyingi huchukua siku kadhaa kutoa karatasi mnene za grafiti. Njia nyingine ni kuanza na vitangulizi dhabiti vinavyoweza kuchorwa. Katika tasnia, karatasi za polima hutiwa kaboni (saa 1000-1500 ° C) na kisha kuchorwa (saa 2800-3200 ° C) ili kuunda nyenzo zenye safu nzuri. Ingawa ubora wa filamu hizi ni wa juu, matumizi ya nishati ni muhimu1,18,19 na unene wa chini ni mdogo kwa microns1,18,19,20.
Uwekaji wa mvuke wa kemikali ya kichochezi (CVD) ni mbinu inayojulikana sana ya kutengeneza filamu za grafiti na ultrathin (<10 nm) zenye ubora wa juu wa muundo na gharama inayokubalika21,22,23,24,25,26,27. Hata hivyo, ikilinganishwa na ukuaji wa graphene na ultrathin graphite films28, ukuaji wa eneo kubwa na/au matumizi ya NGF kwa kutumia CVD haijachunguzwa hata kidogo11,13,29,30,31,32,33.
Filamu za grafiti na grafiti zinazokuzwa kwa CVD mara nyingi huhitaji kuhamishiwa kwenye substrates zinazofanya kazi34. Uhamisho huu wa filamu nyembamba unahusisha mbinu mbili kuu35: (1) uhamishaji usio na ukomo36,37 na (2) uhamishaji wa kemikali ya mvua kwa msingi wa etch (substrate inayoungwa mkono)14,34,38. Kila njia ina faida na hasara fulani na lazima ichaguliwe kulingana na matumizi yaliyokusudiwa, kama ilivyoelezewa mahali pengine35,39. Kwa filamu za graphene/grafiti zinazokuzwa kwa vichocheo vidogo, uhamishaji kupitia michakato ya kemikali ya unyevu (ambayo polymethyl methacrylate (PMMA) ndio safu ya usaidizi inayotumika sana) inasalia kuwa chaguo la kwanza13,30,34,38,40,41,42. Wewe na al. Ilielezwa kuwa hakuna polima iliyotumiwa kwa uhamisho wa NGF (ukubwa wa sampuli takriban 4 cm2) 25,43, lakini hakuna maelezo yaliyotolewa kuhusu utulivu wa sampuli na / au utunzaji wakati wa uhamisho; Michakato ya kemia ya mvua kwa kutumia polima inajumuisha hatua kadhaa, ikiwa ni pamoja na maombi na kuondolewa kwa safu ya dhabihu ya polima30,38,40,41,42. Utaratibu huu una hasara: kwa mfano, mabaki ya polymer yanaweza kubadilisha mali ya filamu iliyokua38. Usindikaji wa ziada unaweza kuondoa polima iliyobaki, lakini hatua hizi za ziada huongeza gharama na wakati wa utengenezaji wa filamu38,40. Wakati wa ukuaji wa CVD, safu ya graphene huwekwa sio tu upande wa mbele wa foil ya kichocheo (upande unaoelekea mtiririko wa mvuke), lakini pia upande wake wa nyuma. Hata hivyo, mwisho huo unachukuliwa kuwa bidhaa ya taka na inaweza kuondolewa haraka na plasma38,41 laini. Kurejeleza filamu hii kunaweza kusaidia kuongeza mavuno, hata ikiwa ni ya ubora wa chini kuliko filamu ya kaboni ya uso.
Hapa, tunaripoti utayarishaji wa ukuaji wa sura mbili wa kaki wa NGF yenye ubora wa juu wa muundo kwenye karatasi ya nikeli ya polycrystalline na CVD. Ilitathminiwa jinsi ukali wa uso wa mbele na wa nyuma wa foil huathiri mofolojia na muundo wa NGF. Pia tunaonyesha uhamishaji usio na gharama na rafiki wa mazingira wa NGF bila polima kutoka pande zote za karatasi ya nikeli hadi kwenye substrates zenye kazi nyingi na kuonyesha jinsi filamu za mbele na za nyuma zinafaa kwa matumizi mbalimbali.
Sehemu zifuatazo zinajadili unene tofauti wa filamu ya grafiti kulingana na idadi ya tabaka za grafiti zilizorundikwa: (i) safu moja ya grafiti (SLG, safu 1), (ii) safu chache za grafiti (FLG, <tabaka 10), (iii) graphene ya safu nyingi ( MLG, tabaka 10-30) na (iv) NGF (~ tabaka 300). Mwisho ndio unene wa kawaida unaoonyeshwa kama asilimia ya eneo (takriban 97% ya eneo kwa 100 µm2)30. Ndio maana filamu nzima inaitwa NGF.
Foili za nikeli za polycrystalline zinazotumiwa kwa usanisi wa filamu za graphene na grafiti zina maandishi tofauti kama matokeo ya utengenezaji wao na usindikaji unaofuata. Hivi majuzi tuliripoti utafiti wa kuboresha mchakato wa ukuaji wa NGF30. Tunaonyesha kwamba vigezo vya mchakato kama vile muda wa kuchuja na shinikizo la chumba wakati wa hatua ya ukuaji vina jukumu muhimu katika kupata NGF za unene sawa. Hapa, tulichunguza zaidi ukuaji wa NGF kwenye nyuso zilizosafishwa za mbele (FS) na nyuma (BS) zisizo na rangi ya karatasi ya nikeli (Mchoro 1a). Aina tatu za sampuli za FS na BS zilichunguzwa, zilizoorodheshwa katika Jedwali 1. Baada ya ukaguzi wa kuona, ukuaji wa sare wa NGF pande zote mbili za foil ya nikeli (NiAG) inaweza kuonekana kwa mabadiliko ya rangi ya substrate ya wingi ya Ni kutoka kwa sifa ya fedha ya metali. kijivu hadi rangi ya kijivu ya matte (Mchoro 1a); vipimo vya microscopic vilithibitishwa (Mchoro 1b, c). Wigo wa kawaida wa Raman wa FS-NGF unaozingatiwa katika eneo angavu na kuonyeshwa kwa mishale nyekundu, bluu na machungwa kwenye Mchoro 1b umeonyeshwa kwenye Mchoro 1c. Vilele vya tabia ya Raman vya grafiti G (1683 cm−1) na 2D (2696 cm−1) vinathibitisha ukuaji wa NGF yenye fuwele nyingi (Mchoro 1c, Jedwali SI1). Katika filamu nzima, mwonekano wa Raman wenye uwiano wa nguvu (I2D/IG) ~0.3 ulionekana, huku mwonekano wa Raman wenye I2D/IG = 0.8 haukuonekana mara chache. Kutokuwepo kwa kilele cha kasoro (D = 1350 cm-1) katika filamu nzima inaonyesha ubora wa juu wa ukuaji wa NGF. Matokeo sawa ya Raman yalipatikana kwenye sampuli ya BS-NGF (Mchoro SI1 a na b, Jedwali SI1).
Ulinganisho wa NiAG FS- na BS-NGF: (a) Picha ya sampuli ya kawaida ya NGF (NiAG) inayoonyesha ukuaji wa NGF katika kiwango cha kaki (55 cm2) na sampuli za foil za BS- na FS-Ni, (b) FS-NGF Picha/ Ni zilizopatikana kwa darubini ya macho, (c) taswira ya kawaida ya Raman iliyorekodiwa katika nafasi tofauti kwenye paneli b, (d, f) Picha za SEM katika ukuu tofauti kwenye FS-NGF/Ni, (e, g) picha za SEM katika ukuu tofauti Inaweka BS -NGF/Ni. Mshale wa bluu unaonyesha eneo la FLG, mshale wa machungwa unaonyesha eneo la MLG (karibu na eneo la FLG), mshale mwekundu unaonyesha eneo la NGF, na mshale wa magenta unaonyesha folda.
Kwa kuwa ukuaji unategemea unene wa substrate ya awali, ukubwa wa kioo, mwelekeo, na mipaka ya nafaka, kufikia udhibiti unaofaa wa unene wa NGF juu ya maeneo makubwa bado ni changamoto20,34,44. Utafiti huu ulitumia maudhui tuliyochapisha awali30. Mchakato huu hutoa eneo angavu la 0.1 hadi 3% kwa 100 µm230. Katika sehemu zifuatazo, tunawasilisha matokeo ya aina zote mbili za mikoa. Picha za SEM za ukuzaji wa hali ya juu zinaonyesha kuwepo kwa maeneo kadhaa ya utofautishaji angavu kwa pande zote mbili (Mchoro 1f, g), ikionyesha kuwepo kwa mikoa ya FLG na MLG30,45. Hii pia ilithibitishwa na kutawanyika kwa Raman (Mchoro 1c) na matokeo ya TEM (yaliyojadiliwa baadaye katika sehemu ya "FS-NGF: muundo na mali"). Maeneo ya FLG na MLG yaliyozingatiwa kwenye sampuli za FS- na BS-NGF/Ni (NGF ya mbele na ya nyuma iliyokuzwa kwenye Ni) inaweza kuwa imekua kwenye nafaka kubwa za Ni(111) zilizoundwa wakati wa kuchapishwa22,30,45 kabla. Folding ilionekana kwa pande zote mbili (Mchoro 1b, uliowekwa na mishale ya zambarau). Mikunjo hii mara nyingi hupatikana katika filamu za graphene na grafiti zilizokuzwa na CVD kutokana na tofauti kubwa ya mgawo wa upanuzi wa joto kati ya grafiti na substrate ya nikeli30,38.
Picha ya AFM ilithibitisha kuwa sampuli ya FS-NGF ilikuwa bora kuliko sampuli ya BS-NGF (Kielelezo SI1) (Kielelezo SI2). Mzizi wa maana ya mraba (RMS) maadili ya ukali ya FS-NGF/Ni (Kielelezo SI2c) na BS-NGF/Ni (Kielelezo SI2d) ni 82 na 200 nm, mtawaliwa (kinachopimwa kwa eneo la 20 × 20 μm2). Ukwaru wa juu unaweza kueleweka kulingana na uchanganuzi wa uso wa karatasi ya nikeli (NiAR) katika hali iliyopokelewa (Mchoro SI3). Picha za SEM za FS na BS-NiAR zinaonyeshwa katika Vielelezo SI3a–d, vinavyoonyesha mofolojia tofauti za uso: foili ya FS-Ni iliyong'olewa ina chembe za umbo la nano- na mikroni, huku karatasi ya BS-Ni ambayo haijapolishwa inaonyesha ngazi ya uzalishaji. kama chembe zenye nguvu nyingi. na kupungua. Picha za mwonekano wa chini na wa juu za karatasi ya nikeli iliyofungwa (NiA) zinaonyeshwa kwenye Mchoro SI3e–h. Katika takwimu hizi, tunaweza kuona uwepo wa chembe kadhaa za nikeli za ukubwa wa micron kwenye pande zote za foil ya nikeli (Mchoro SI3e-h). Nafaka kubwa zinaweza kuwa na mwelekeo wa uso wa Ni(111), kama ilivyoripotiwa hapo awali30,46. Kuna tofauti kubwa katika mofolojia ya foil ya nikeli kati ya FS-NiA na BS-NiA. Ukwaru wa juu wa BS-NGF/Ni unatokana na uso usio na rangi wa BS-NiAR, ambao uso wake unabaki kuwa mbaya sana hata baada ya kuingizwa (Mchoro SI3). Aina hii ya sifa za uso kabla ya mchakato wa ukuaji huruhusu ukali wa filamu za graphene na grafiti kudhibitiwa. Ikumbukwe kwamba substrate ya awali ilipitia upangaji upya wa nafaka wakati wa ukuaji wa graphene, ambayo ilipunguza kidogo ukubwa wa nafaka na kwa kiasi fulani kuongeza ukali wa uso wa substrate ikilinganishwa na foil iliyoangaziwa na filamu ya kichocheo22.
Kurekebisha vizuri ukali wa uso wa mkatetaka, muda wa kuchuja (ukubwa wa nafaka)30,47 na udhibiti wa kutolewa43 kutasaidia kupunguza ulinganifu wa unene wa NGF wa kikanda hadi mizani ya µm2 na/au hata nm2 (yaani, tofauti za unene wa nanomita chache). Ili kudhibiti ukali wa uso wa substrate, mbinu kama vile ung'arishaji wa kielektroniki wa foil ya nikeli inaweza kuzingatiwa48. Foili ya nikeli iliyotayarishwa awali inaweza kuchujwa kwa joto la chini (< 900 °C) 46 na muda (< dk 5) ili kuepuka uundaji wa nafaka kubwa za Ni(111) (ambazo ni za manufaa kwa ukuaji wa FLG).
SLG na FLG graphene haziwezi kuhimili mvutano wa uso wa asidi na maji, inayohitaji safu za usaidizi wa mitambo wakati wa michakato ya uhamishaji wa kemikali ya mvua22,34,38. Kinyume na uhamishaji wa kemikali unyevu wa graphene38 ya safu moja inayoungwa mkono na polima, tuligundua kuwa pande zote mbili za NGF iliyokua inaweza kuhamishwa bila usaidizi wa polima, kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro 2a (ona Mchoro SI4a kwa maelezo zaidi). Uhamisho wa NGF hadi sehemu ndogo huanza na uwekaji unyevu wa filamu ya msingi ya Ni30.49. Sampuli zilizokuzwa za NGF/Ni/NGF ziliwekwa usiku kucha katika mililita 15 ya 70% HNO3 iliyochemshwa na mililita 600 za maji yaliyotolewa (DI). Baada ya karatasi ya Ni kufutwa kabisa, FS-NGF inabaki kuwa tambarare na kuelea juu ya uso wa kioevu, sawa na sampuli ya NGF/Ni/NGF, huku BS-NGF ikitumbukizwa ndani ya maji (Mchoro 2a,b). NGF iliyotengwa kisha ilihamishwa kutoka kopo moja lililokuwa na maji safi yaliyotolewa hadi kwenye kopo lingine na NGF iliyotengwa ilioshwa vizuri, ikijirudia mara nne hadi sita kupitia sahani ya glasi iliyopinda. Hatimaye, FS-NGF na BS-NGF ziliwekwa kwenye substrate inayotaka (Mchoro 2c).
Mchakato wa uhamishaji wa kemikali mvua bila polima kwa NGF inayokuzwa kwenye karatasi ya nikeli: (a) Mchoro wa mtiririko wa mchakato (ona Kielelezo SI4 kwa maelezo zaidi), (b) Picha ya kidijitali ya NGF iliyotenganishwa baada ya Ni etching (sampuli 2), (c) Mfano FS - na uhamishaji wa BS-NGF hadi sehemu ndogo ya SiO2/Si, (d) Uhamisho wa FS-NGF hadi substrate ya polima isiyo na mwanga, (e) BS-NGF kutoka kwa sampuli sawa na paneli d (imegawanywa katika sehemu mbili), kuhamishiwa kwenye karatasi ya C ya dhahabu. na Nafion (substrate rahisi ya uwazi, kingo zilizo na pembe nyekundu).
Kumbuka kwamba uhamishaji wa SLG unaofanywa kwa kutumia mbinu za uhamishaji kemikali zenye unyevu unahitaji muda wa usindikaji wa jumla wa saa 20-24 38 . Kwa mbinu ya uhamishaji bila polima iliyoonyeshwa hapa (Mchoro SI4a), muda wa jumla wa usindikaji wa uhamishaji wa NGF umepunguzwa kwa kiasi kikubwa (takriban saa 15). Mchakato unajumuisha: (Hatua ya 1) Andaa suluhisho la etching na uweke sampuli ndani yake (~dakika 10), kisha usubiri usiku kucha kwa Ni etching (~dakika 7200), (Hatua ya 2) Osha kwa maji yaliyotolewa (Hatua - 3) . hifadhi katika maji yaliyotengwa au uhamishe kwenye substrate inayolengwa (dakika 20). Maji yaliyonaswa kati ya NGF na tumbo la wingi huondolewa kwa hatua ya kapilari (kwa kutumia karatasi ya kufuta)38, kisha matone yaliyobaki ya maji huondolewa kwa kukausha asili (takriban dakika 30), na hatimaye sampuli hukaushwa kwa dakika 10. dakika katika tanuri ya utupu (10-1 mbar) kwa 50-90 °C (dakika 60) 38.
Grafiti inajulikana kustahimili uwepo wa maji na hewa kwenye joto la juu kiasi (≥ 200 °C)50,51,52. Tulijaribu sampuli kwa kutumia picha ya Raman, SEM, na XRD baada ya kuhifadhiwa katika maji yaliyotolewa kwenye joto la kawaida na katika chupa zilizofungwa kwa muda wowote kuanzia siku chache hadi mwaka mmoja (Mchoro SI4). Hakuna uharibifu unaoonekana. Kielelezo 2c kinaonyesha FS-NGF isiyolipishwa na BS-NGF katika maji yaliyotolewa. Tulizikamata kwenye sehemu ndogo ya SiO2 (300 nm)/Si, kama inavyoonyeshwa mwanzoni mwa Mchoro 2c. Zaidi ya hayo, kama inavyoonyeshwa katika Mchoro 2d,e, NGF inayoendelea inaweza kuhamishiwa kwenye vidude mbalimbali kama vile polima (Thermabright polyamide kutoka Nexolve na Nafion) na karatasi ya kaboni iliyopakwa dhahabu. FS-NGF inayoelea iliwekwa kwa urahisi kwenye substrate inayolengwa (Mchoro 2c, d). Hata hivyo, sampuli za BS-NGF kubwa zaidi ya sm2 3 zilikuwa vigumu kushughulikia zilipotumbukizwa kabisa ndani ya maji. Kawaida, wanapoanza kuingia ndani ya maji, kutokana na utunzaji usiojali wakati mwingine huvunja katika sehemu mbili au tatu (Mchoro 2e). Kwa ujumla, tuliweza kufikia uhamisho usio na polima wa PS- na BS-NGF (uhamisho unaoendelea bila mshono bila ukuaji wa NGF/Ni/NGF katika 6 cm2) kwa sampuli hadi 6 na 3 cm2 katika eneo, mtawalia. Vipande vyovyote vikubwa au vidogo vilivyosalia vinaweza (kuonekana kwa urahisi kwenye myeyusho wa kupachika au maji yaliyotenganishwa) kwenye substrate inayohitajika (~1 mm2, Kielelezo SI4b, angalia sampuli iliyohamishwa kwenye gridi ya shaba kama ilivyo katika “FS-NGF: Muundo na Sifa (zilizojadiliwa) chini ya “Muundo na Sifa”) au hifadhi kwa matumizi ya baadaye (Mchoro SI4). Kulingana na kigezo hiki, tunakadiria kuwa NGF inaweza kurejeshwa kwa mavuno ya hadi 98-99% (baada ya ukuaji kwa uhamisho).
Sampuli za uhamisho bila polima zilichambuliwa kwa kina. Tabia za kimofolojia za uso zilizopatikana kwenye FS- na BS-NGF/SiO2/Si (Mchoro 2c) kwa kutumia hadubini ya macho (OM) na picha za SEM (Mchoro SI5 na Mtini. 3) ilionyesha kuwa sampuli hizi zilihamishwa bila hadubini. Uharibifu unaoonekana wa kimuundo kama vile nyufa, mashimo au maeneo yaliyofunuliwa. Mikunjo kwenye NGF inayokua (Mchoro 3b, d, iliyowekwa na mishale ya zambarau) ilibakia baada ya uhamisho. FS- na BS-NGF zote mbili zinaundwa na maeneo ya FLG (maeneo angavu yanaonyeshwa kwa mishale ya bluu kwenye Mchoro 3). Kwa kushangaza, tofauti na mikoa michache iliyoharibiwa ambayo kawaida huzingatiwa wakati wa uhamisho wa polymer wa filamu za ultrathin grafiti, mikoa kadhaa ya ukubwa wa micron FLG na MLG inayounganishwa na NGF (iliyowekwa alama ya mishale ya bluu kwenye Kielelezo 3d) ilihamishwa bila nyufa au mapumziko (Mchoro 3d) . 3). . Uadilifu wa kimitambo ulithibitishwa zaidi kwa kutumia picha za TEM na SEM za NGF zilizohamishwa kwenye gridi za shaba za kaboni, kama ilivyojadiliwa baadaye (“FS-NGF: Muundo na Sifa”). BS-NGF/SiO2/Si iliyohamishwa ni mbaya kuliko FS-NGF/SiO2/Si yenye thamani za rms za nm 140 na 17 nm, mtawaliwa, kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro SI6a na b (20 × 20 μm2). Thamani ya RMS ya NGF iliyohamishiwa kwenye sehemu ndogo ya SiO2/Si (RMS <2 nm) iko chini sana (takriban mara 3) kuliko ile ya NGF iliyokuzwa kwenye Ni (Kielelezo SI2), ikionyesha kuwa ukali wa ziada unaweza kuendana na uso wa Ni . Kwa kuongeza, picha za AFM zilizofanywa kwenye kando ya sampuli za FS- na BS-NGF/SiO2/Si zilionyesha unene wa NGF wa 100 na 80 nm, kwa mtiririko huo (Mchoro SI7). Unene mdogo wa BS-NGF unaweza kuwa ni matokeo ya uso kutoonyeshwa moja kwa moja kwa gesi ya mtangulizi.
NGF iliyohamishwa (NiAG) bila polima kwenye kaki ya SiO2/Si (ona Mchoro 2c): (a,b) Picha za SEM za FS-NGF iliyohamishwa: ukuzaji wa chini na wa juu (unaowiana na mraba wa chungwa kwenye paneli). Maeneo ya kawaida) - a). (c,d) Picha za SEM za BS-NGF iliyohamishwa: ukuzaji wa chini na wa juu (unaolingana na eneo la kawaida lililoonyeshwa na mraba wa machungwa kwenye paneli c). (e, f) Picha za AFM za FS- na BS-NGF zilizohamishwa. Mshale wa samawati unawakilisha eneo la FLG - utofautishaji angavu, mshale wa samawati - utofautishaji mweusi wa MLG, mshale mwekundu - utofautishaji mweusi unawakilisha eneo la NGF, mshale wa magenta unawakilisha mkunjo.
Muundo wa kemikali wa FS- na kuhamishwa FS- na BS-NGF ilichambuliwa na X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) (Mchoro 4). Upeo dhaifu ulizingatiwa katika spectra iliyopimwa (Mchoro 4a, b), sambamba na substrate ya Ni (850 eV) ya FS-na BS-NGFs mzima (NiAG). Hakuna kilele katika wigo uliopimwa wa FS- na BS-NGF/SiO2/Si (Kielelezo 4c; matokeo sawa ya BS-NGF/SiO2/Si hayajaonyeshwa), ikionyesha kuwa hakuna uchafuzi wa Ni mabaki baada ya uhamisho. . Takwimu 4d–f zinaonyesha mwonekano wa mwonekano wa juu wa viwango vya nishati vya C 1, O 1 na Si 2p vya FS-NGF/SiO2/Si. Nishati ya kisheria ya C 1 s ya grafiti ni 284.4 eV53.54. Umbo la mstari wa vilele vya grafiti kwa ujumla huchukuliwa kuwa linganifu, kama inavyoonyeshwa kwenye Mchoro 4d54. Kiwango cha juu cha azimio la msingi la C 1 s (Kielelezo 4d) pia kilithibitisha uhamisho safi (yaani, hakuna mabaki ya polima), ambayo ni sawa na masomo ya awali38. Upana wa mstari wa mwonekano wa C 1 wa sampuli iliyopandwa upya (NiAG) na baada ya uhamisho ni 0.55 na 0.62 eV, mtawalia. Thamani hizi ni za juu kuliko zile za SLG (0.49 eV kwa SLG kwenye sehemu ndogo ya SiO2)38. Walakini, maadili haya ni ndogo kuliko upana wa mstari ulioripotiwa hapo awali kwa sampuli za graphene za pyrolytic (~0.75 eV) 53,54,55, kuonyesha kutokuwepo kwa tovuti zenye kasoro za kaboni kwenye nyenzo ya sasa. Mwonekano wa ngazi ya chini wa C 1 na O 1 pia hauna mabega, hivyo basi kuondoa hitaji la utatuzi wa kilele cha msongo wa juu54. Kuna kilele cha π → π* cha setilaiti karibu 291.1 eV, ambayo mara nyingi huzingatiwa katika sampuli za grafiti. Ishara za 103 eV na 532.5 eV katika spectra ya kiwango cha msingi cha Si 2p na O 1 (tazama Mchoro 4e, f) huhusishwa na substrate ya SiO2 56, kwa mtiririko huo. XPS ni mbinu nyeti juu ya uso, kwa hivyo ishara zinazolingana na Ni na SiO2 zilizogunduliwa kabla na baada ya uhamishaji wa NGF, mtawalia, zinadhaniwa kuwa zinatoka eneo la FLG. Matokeo sawa yalizingatiwa kwa sampuli za BS-NGF zilizohamishwa (hazijaonyeshwa).
Matokeo ya NiAG XPS: (ac) Mtazamo wa uchunguzi wa tungo tofauti za atomiki za FS-NGF/Ni, BS-NGF/Ni na kuhamishwa FS-NGF/SiO2/Si, mtawalia. (d–f) Mwonekano wa azimio la juu wa viwango vya msingi C 1 s, O 1s na Si 2p ya sampuli ya FS-NGF/SiO2/Si.
Ubora wa jumla wa fuwele za NGF zilizohamishwa zilipimwa kwa kutumia diffraction ya X-ray (XRD). Mifumo ya kawaida ya XRD (Mchoro SI8) ya FS- na BS-NGF/SiO2/Si iliyohamishwa inaonyesha kuwepo kwa vilele vya diffraction (0 0 0 2) na (0 0 0 4) kwa 26.6 ° na 54.7 °, sawa na grafiti. . Hii inathibitisha ubora wa juu wa fuwele wa NGF na inafanana na umbali wa interlayer wa d = 0.335 nm, ambayo hudumishwa baada ya hatua ya uhamisho. Uzito wa kilele cha mgawanyiko (0 0 0 2) ni takriban mara 30 kuliko kilele cha diffraction (0 0 0 4), ikionyesha kuwa ndege ya fuwele ya NGF inalingana vyema na uso wa sampuli.
Kulingana na matokeo ya SEM, Raman spectroscopy, XPS na XRD, ubora wa BS-NGF/Ni ulipatikana kuwa sawa na ule wa FS-NGF/Ni, ingawa ukali wake wa rms ulikuwa juu kidogo (Takwimu SI2, SI5) na SI7).
SLG zilizo na tabaka za usaidizi wa polima hadi unene wa nm 200 zinaweza kuelea juu ya maji. Usanidi huu hutumiwa kwa kawaida katika michakato ya uhamishaji wa kemikali ya mvua inayosaidiwa na polima22,38. Graphene na grafiti ni hydrophobic (pembe ya mvua 80-90 °) 57. Nyuso za nishati zinazowezekana za graphene na FLG zimeripotiwa kuwa tambarare kabisa, zenye uwezo mdogo wa nishati (~1 kJ/mol) kwa ajili ya kusogea kwa kando ya maji kwenye uso58. Hata hivyo, nishati zilizohesabiwa za mwingiliano wa maji na graphene na tabaka tatu za graphene ni takriban - 13 na - 15 kJ / mol, 58 kwa mtiririko huo, kuonyesha kwamba mwingiliano wa maji na NGF (tabaka 300) ni chini ikilinganishwa na graphene. Hii inaweza kuwa sababu mojawapo kwa nini NGF inayosimama inabaki kuwa tambarare juu ya uso wa maji, huku graphene inayosimama (inayoelea ndani ya maji) inajikunja na kuvunjika. NGF inapozamishwa kabisa ndani ya maji (matokeo ni sawa kwa NGF mbaya na tambarare), kingo zake hujipinda (Mchoro SI4). Katika kesi ya kuzamishwa kabisa, inatarajiwa kwamba nishati ya mwingiliano wa maji ya NGF ni karibu mara mbili (ikilinganishwa na NGF inayoelea) na kwamba kingo za zizi la NGF ili kudumisha angle ya juu ya kuwasiliana (hydrophobicity). Tunaamini kuwa mikakati inaweza kutengenezwa ili kuepuka kupinda kingo za NGF zilizopachikwa. Mbinu moja ni kutumia vimumunyisho vilivyochanganyika kurekebisha athari ya kulowesha ya filamu ya grafiti59.
Uhamisho wa SLG kwa aina mbalimbali za substrates kupitia michakato ya uhamishaji wa kemikali mvua umeripotiwa hapo awali. Inakubalika kwa ujumla kuwa nguvu dhaifu za van der Waals zipo kati ya filamu za graphene/graphite na substrates (iwe substrates rigid kama vile SiO2/Si38,41,46,60, SiC38, Au42, Si pillars22 na lacy carbon films30, 34 au substrates zinazonyumbulika. kama vile polyimide 37). Hapa tunadhani kwamba mwingiliano wa aina moja hutawala. Hatukuona uharibifu wowote au peeling ya NGF kwa substrates yoyote iliyotolewa hapa wakati wa kushughulikia mitambo (wakati wa uwekaji alama chini ya utupu na/au hali ya anga au wakati wa kuhifadhi) (kwa mfano, Mchoro 2, SI7 na SI9). Kwa kuongeza, hatukuzingatia kilele cha SiC katika wigo wa XPS C 1 wa kiwango cha msingi cha sampuli ya NGF / SiO2 / Si (Mchoro 4). Matokeo haya yanaonyesha kuwa hakuna dhamana ya kemikali kati ya NGF na substrate inayolengwa.
Katika sehemu iliyotangulia, "Uhamisho usio na polima wa FS- na BS-NGF," tulionyesha kuwa NGF inaweza kukua na kuhamisha pande zote za foil ya nikeli. Hizi FS-NGF na BS-NGF hazifanani katika suala la ukali wa uso, ambayo ilitusukuma kuchunguza programu zinazofaa zaidi kwa kila aina.
Kuzingatia uwazi na uso laini wa FS-NGF, tulijifunza muundo wake wa ndani, mali ya macho na umeme kwa undani zaidi. Muundo na muundo wa FS-NGF bila uhamishaji wa polima ulikuwa na sifa ya upigaji picha wa hadubini ya elektroni (TEM) na uchanganuzi wa muundo wa elektroni wa eneo lililochaguliwa (SAED). Matokeo yanayolingana yanaonyeshwa kwenye Mchoro 5. Upigaji picha wa TEM wa ukuu wa chini ulifichua uwepo wa maeneo ya NGF na FLG yenye sifa tofauti za utofautishaji wa elektroni, yaani maeneo meusi na angavu zaidi, mtawalia (Mchoro 5a). Filamu kwa ujumla inaonyesha uadilifu mzuri wa kimitambo na uthabiti kati ya maeneo tofauti ya NGF na FLG, yenye mwingiliano mzuri na hakuna uharibifu au kurarua, ambayo pia ilithibitishwa na SEM (Mchoro 3) na masomo ya TEM ya ukuzaji wa juu (Mchoro 5c-e). Hasa, katika Mchoro wa 5d unaonyesha muundo wa daraja katika sehemu yake kubwa zaidi (nafasi iliyowekwa na mshale wa dotted nyeusi kwenye Mchoro 5d), ambayo ina sifa ya sura ya triangular na inajumuisha safu ya graphene yenye upana wa karibu 51. Muundo ulio na nafasi kati ya mpangilio wa 0.33 ± 0.01 nm hupunguzwa zaidi hadi tabaka kadhaa za graphene katika eneo nyembamba zaidi (mwisho wa mshale mweusi thabiti kwenye Mchoro 5 d).
Picha ya TEM iliyopangwa ya sampuli ya NiAG isiyo na polima kwenye gridi ya shaba ya lacy ya kaboni: (a, b) Picha za TEM za ukuzaji wa chini ikijumuisha maeneo ya NGF na FLG, (ce) Picha za ukuzaji wa juu za maeneo mbalimbali katika paneli-a na paneli-b ni mishale yenye alama ya alama sawa. Mishale ya kijani kwenye paneli a na c inaonyesha maeneo ya mviringo ya uharibifu wakati wa kuzingatia boriti. (f–i) Katika paneli a hadi c, ruwaza za SAED katika maeneo tofauti huonyeshwa kwa miduara ya samawati, samawati, chungwa na nyekundu, mtawalia.
Muundo wa utepe katika Mchoro 5c unaonyesha (ulio na alama ya mshale mwekundu) mwelekeo wa wima wa ndege za kimiani za grafiti, ambayo inaweza kuwa ni kwa sababu ya uundaji wa nanofolds kando ya filamu (iliyowekwa kwenye Mchoro 5c) kwa sababu ya mkazo wa kung'oa wa ziada ambao haujalipwa30,61,62 . Chini ya TEM ya azimio la juu, nanofolds hizi 30 zinaonyesha mwelekeo tofauti wa fuwele kuliko eneo lingine la NGF; ndege za msingi za kimiani ya grafiti zimeelekezwa karibu wima, badala ya mlalo kama filamu nyingine (iliyowekwa kwenye Mchoro 5c). Vile vile, eneo la FLG mara kwa mara huonyesha mikunjo ya mstari na nyembamba inayofanana na bendi (iliyowekwa alama na mishale ya samawati), ambayo inaonekana kwa ukuzaji wa chini na wa kati katika Mchoro 5b, 5e, mtawalia. Uingizaji katika Mchoro 5e unathibitisha kuwepo kwa tabaka mbili na tatu za safu ya graphene katika sekta ya FLG (umbali wa interplanar 0.33 ± 0.01 nm), ambayo inakubaliana vizuri na matokeo yetu ya awali30. Zaidi ya hayo, picha za SEM zilizorekodiwa za NGF isiyo na polima iliyohamishwa kwenye gridi za shaba na filamu za kaboni lacy (baada ya kufanya vipimo vya TEM vya mwonekano wa juu) zinaonyeshwa kwenye Mchoro SI9. Eneo la FLG lililosimamishwa vizuri (lililowekwa alama ya mshale wa bluu) na eneo lililovunjika kwenye Mchoro SI9f. Mshale wa bluu (pembeni ya NGF iliyohamishwa) inawasilishwa kwa makusudi ili kuonyesha kwamba eneo la FLG linaweza kupinga mchakato wa uhamisho bila polima. Kwa muhtasari, picha hizi zinathibitisha kuwa NGF iliyosimamishwa kwa kiasi (pamoja na eneo la FLG) hudumisha uadilifu wa kiufundi hata baada ya kushughulikiwa kwa ukali na kuathiriwa na utupu wa juu wakati wa vipimo vya TEM na SEM (Mchoro SI9).
Kwa sababu ya ulaini bora wa NGF (ona Mchoro 5a), si vigumu kuelekeza flakes kwenye mhimili wa kikoa cha [0001] kuchanganua muundo wa SAED. Kulingana na unene wa ndani wa filamu na eneo lake, mikoa kadhaa ya riba (pointi 12) ilitambuliwa kwa masomo ya diffraction ya elektroni. Katika Mchoro 5a–c, maeneo manne kati ya haya ya kawaida yanaonyeshwa na kuwekewa alama za miduara ya rangi (bluu, samawati, machungwa na nyekundu). Takwimu 2 na 3 za hali ya SAED. Takwimu 5f na g zilipatikana kutoka eneo la FLG lililoonyeshwa kwenye Kielelezo 5 na 5. Kama inavyoonyeshwa katika Kielelezo 5b na c, mtawalia. Zina muundo wa hexagonal sawa na graphene63 iliyopotoka. Hasa, Mchoro wa 5f unaonyesha ruwaza tatu zilizowekwa juu zaidi zenye mwelekeo sawa wa mhimili wa eneo [0001], unaozungushwa kwa 10° na 20°, kama inavyothibitishwa na kutolingana kwa angular ya jozi tatu za uakisi (10-10). Vile vile, Mchoro 5g unaonyesha ruwaza mbili za hexagonal zilizowekwa juu zaidi zikizungushwa kwa 20°. Vikundi viwili au vitatu vya ruwaza za hexagonal katika eneo la FLG vinaweza kutokea kutoka kwa tabaka tatu za ndani ya ndege au nje ya ndege 33 zinazozungushwa kuhusiana na nyingine. Kinyume chake, mifumo ya mtengano wa elektroni katika Mchoro 5h,i (inayolingana na eneo la NGF iliyoonyeshwa kwenye Mchoro 5a) inaonyesha muundo mmoja [0001] wenye kiwango cha juu zaidi cha mtengano wa pointi, unaolingana na unene mkubwa zaidi wa nyenzo. Miundo hii ya SAED inalingana na muundo mzito wa grafiti na uelekeo wa kati kuliko FLG, kama inavyokisiwa kutoka kwa fahirisi ya 64. Tabia za sifa za fuwele za NGF zilifichua kuwepo kwa fuwele mbili au tatu za grafiti (au graphene). Kinachojulikana hasa katika eneo la FLG ni kwamba fuwele zina kiwango fulani cha upotovu wa ndani ya ndege au nje ya ndege. Chembe/tabaka za grafiti zilizo na pembe za mzunguko wa ndani ya ndege za 17°, 22° na 25° zimeripotiwa hapo awali kwa NGF zinazokuzwa kwenye filamu za Ni 64. Thamani za pembe za mzunguko zilizozingatiwa katika utafiti huu zinalingana na pembe za mzunguko zilizotazamwa hapo awali (±1°) za graphene iliyosokotwa ya BLG63.
Sifa za umeme za NGF/SiO2/Si zilipimwa kwa 300 K juu ya eneo la 10×3 mm2. Maadili ya mkusanyiko wa carrier wa elektroni, uhamaji na conductivity ni 1.6 × 1020 cm-3, 220 cm2 V-1 C-1 na 2000 S-cm-1, kwa mtiririko huo. Thamani za uhamaji na utendakazi wa NGF yetu ni sawa na grafiti2 asilia na ni kubwa zaidi kuliko grafiti ya pyrolytic inayolengwa kibiashara (inayotolewa kwa 3000 °C)29. Viwango vya mkusanyiko wa mbebaji wa elektroni ni maagizo mawili ya ukubwa wa juu kuliko yale yaliyoripotiwa hivi karibuni (7.25 × 10 cm-3) kwa filamu za grafiti zenye unene wa micron zilizotayarishwa kwa kutumia karatasi za polyimide za joto la juu (3200 ° C) 20 .
Pia tulifanya vipimo vya upitishaji vinavyoonekana na UV kwenye FS-NGF iliyohamishwa hadi sehemu ndogo za quartz (Mchoro 6). Wigo unaotokana unaonyesha upitishaji wa karibu mara kwa mara wa 62% katika masafa ya 350-800 nm, ikionyesha kuwa NGF inang'aa kwa mwanga unaoonekana. Kwa kweli, jina "KAUST" linaweza kuonekana kwenye picha ya dijiti ya sampuli kwenye Mchoro 6b. Ingawa muundo wa nanocrystalline wa NGF ni tofauti na ule wa SLG, idadi ya tabaka inaweza kukadiriwa takriban kwa kutumia kanuni ya upotevu wa upitishaji wa 2.3% kwa safu ya ziada65. Kulingana na uhusiano huu, idadi ya tabaka za graphene zilizo na upotezaji wa maambukizi ya 38% ni 21. NGF iliyokua hasa ina tabaka 300 za graphene, yaani kuhusu 100 nm nene (Mchoro 1, SI5 na SI7). Kwa hiyo, tunadhani kwamba uwazi wa macho unaozingatiwa unafanana na mikoa ya FLG na MLG, kwa kuwa inasambazwa katika filamu (Mchoro 1, 3, 5 na 6c). Mbali na data ya kimuundo hapo juu, upitishaji na uwazi pia huthibitisha ubora wa juu wa fuwele wa NGF iliyohamishwa.
(a) Kipimo cha upitishaji kinachoonekana cha UV, (b) uhamishaji wa kawaida wa NGF kwenye quartz kwa kutumia sampuli wakilishi. (c) Mchoro wa NGF (kisanduku cheusi) chenye sehemu za FLG na MLG zilizosambazwa sawasawa zilizowekwa alama ya maumbo ya kijivu nasibu katika sampuli nzima (ona Mchoro 1) (takriban 0.1–3% ya eneo kwa 100 μm2). Maumbo nasibu na ukubwa wake katika mchoro ni kwa madhumuni ya kielelezo pekee na hayalingani na maeneo halisi.
Translucent NGF iliyokuzwa na CVD hapo awali imehamishiwa kwenye nyuso tupu za silicon na kutumika katika seli za jua15,16. Ufanisi wa ubadilishaji wa nguvu unaosababishwa (PCE) ni 1.5%. NGF hizi hufanya kazi nyingi kama vile tabaka za kiwanja amilifu, njia za uchukuzi za malipo, na elektrodi zinazowazi15,16. Hata hivyo, filamu ya grafiti si sare. Uboreshaji zaidi ni muhimu kwa kudhibiti kwa uangalifu upinzani wa karatasi na upitishaji wa macho ya electrode ya grafiti, kwa kuwa mali hizi mbili zina jukumu muhimu katika kuamua thamani ya PCE ya seli ya jua15,16. Kwa kawaida, filamu za graphene ni 97.7% ya uwazi kwa mwanga unaoonekana, lakini zina upinzani wa karatasi ya 200-3000 ohms / sq.16. Upinzani wa uso wa filamu za graphene unaweza kupunguzwa kwa kuongeza idadi ya tabaka (uhamisho mwingi wa tabaka za graphene) na doping na HNO3 (~30 Ohm/sq.)66. Hata hivyo, mchakato huu unachukua muda mrefu na tabaka tofauti za uhamisho sio daima kudumisha mawasiliano mazuri. Upande wetu wa mbele NGF ina sifa kama vile conductivity 2000 S/cm, upinzani wa karatasi ya filamu 50 ohm/sq. na uwazi wa 62%, na kuifanya kuwa mbadala inayofaa kwa njia za conductive au electrodes counter katika seli za jua15,16.
Ingawa muundo na kemia ya uso ya BS-NGF ni sawa na FS-NGF, ukali wake ni tofauti (“Ukuaji wa FS- na BS-NGF”). Hapo awali, tulitumia grafiti22 ya filamu nyembamba sana kama kihisi cha gesi. Kwa hiyo, tulijaribu uwezekano wa kutumia BS-NGF kwa kazi za kuhisi gesi (Mchoro SI10). Kwanza, sehemu za ukubwa wa mm2 za BS-NGF zilihamishiwa kwenye chip ya sensor ya elektrodi inayoingiliana (Mchoro SI10a-c). Maelezo ya utengenezaji wa chip yaliripotiwa hapo awali; eneo lake nyeti amilifu ni 9 mm267. Katika picha za SEM (Kielelezo SI10b na c), electrode ya dhahabu ya msingi inaonekana wazi kupitia NGF. Tena, inaweza kuonekana kuwa chanjo ya chip sare ilipatikana kwa sampuli zote. Vipimo vya sensor ya gesi ya gesi mbalimbali vilirekodi (Mchoro SI10d) (Mchoro SI11) na viwango vya majibu vinavyotokana vinaonyeshwa kwenye Mtini. SI10g. Huenda na gesi nyingine zinazoingilia kati ikiwa ni pamoja na SO2 (200 ppm), H2 (2%), CH4 (200 ppm), CO2 (2%), H2S (200 ppm) na NH3 (200 ppm). Sababu moja inayowezekana ni NO2. asili ya kielektroniki ya gesi22,68. Inapowekwa kwenye uso wa graphene, inapunguza ngozi ya sasa ya elektroni na mfumo. Ulinganisho wa data ya wakati wa majibu ya sensor ya BS-NGF na sensorer iliyochapishwa hapo awali imewasilishwa katika Jedwali SI2. Utaratibu wa kuwezesha upya sensorer za NGF kwa kutumia plasma ya UV, plasma ya O3 au matibabu ya joto (50-150 ° C) ya sampuli zilizo wazi inaendelea, ikifuatiwa na utekelezaji wa mifumo iliyopachikwa69.
Wakati wa mchakato wa CVD, ukuaji wa graphene hutokea kwa pande zote mbili za substrate ya kichocheo41. Hata hivyo, BS-graphene kawaida hutolewa wakati wa mchakato wa kuhamisha41. Katika utafiti huu, tunaonyesha kwamba ukuaji wa ubora wa NGF na uhamisho wa NGF usio na polima unaweza kupatikana kwa pande zote za usaidizi wa kichocheo. BS-NGF ni nyembamba (~ 80 nm) kuliko FS-NGF (~ 100 nm), na tofauti hii inaelezwa na ukweli kwamba BS-Ni haipatikani moja kwa moja na mtiririko wa gesi ya mtangulizi. Pia tuligundua kuwa ukali wa substrate ya NiAR huathiri ukali wa NGF. Matokeo haya yanaonyesha kwamba FS-NGF iliyopandwa inaweza kutumika kama nyenzo ya utangulizi ya graphene (kwa njia ya exfoliation70) au kama njia ya conductive katika seli za jua15,16. Kinyume chake, BS-NGF itatumika kutambua gesi (Mchoro SI9) na ikiwezekana kwa mifumo ya kuhifadhi nishati71,72 ambapo ukali wake wa uso utakuwa muhimu.
Kwa kuzingatia hapo juu, ni muhimu kuchanganya kazi ya sasa na filamu za grafiti zilizochapishwa hapo awali zilizopandwa na CVD na kutumia foil ya nickel. Kama inavyoonekana katika Jedwali la 2, shinikizo la juu tulilotumia lilifupisha muda wa athari (hatua ya ukuaji) hata kwa viwango vya chini vya joto (katika anuwai ya 850-1300 ° C). Pia tulipata ukuaji mkubwa kuliko kawaida, ikionyesha uwezekano wa upanuzi. Kuna mambo mengine ya kuzingatia, ambayo baadhi yake tumejumuisha kwenye jedwali.
NGF ya ubora wa juu ya pande mbili ilikuzwa kwenye karatasi ya nikeli na CVD ya kichocheo. Kwa kuondoa substrates za polima za kitamaduni (kama vile zile zinazotumiwa katika CVD graphene), tunafikia uhamishaji wa unyevu usio na kasoro wa NGF (uliokuzwa nyuma na mbele ya pande za karatasi ya nikeli) hadi aina mbalimbali za substrates muhimu kwa mchakato. Hasa, NGF inajumuisha maeneo ya FLG na MLG (kawaida 0.1% hadi 3% kwa 100 µm2) ambayo kimuundo imeunganishwa vizuri kwenye filamu nene. Planar TEM inaonyesha kuwa maeneo haya yanajumuisha rundo la chembe mbili hadi tatu za grafiti/graphene (fuwele au tabaka, mtawalia), ambazo baadhi yake zina kutolingana kwa mzunguko wa 10–20°. Mikoa ya FLG na MLG inawajibika kwa uwazi wa FS-NGF kwa mwanga unaoonekana. Kwa karatasi za nyuma, zinaweza kubeba sambamba na karatasi za mbele na, kama inavyoonyeshwa, zinaweza kuwa na madhumuni ya kazi (kwa mfano, kwa kugundua gesi). Masomo haya ni muhimu sana kwa kupunguza taka na gharama katika michakato ya CVD ya kiwango cha viwanda.
Kwa ujumla, unene wa wastani wa CVD NGF upo kati ya karatasi za grafiti (za chini na tabaka nyingi) na za viwandani (micrometer). Aina mbalimbali za mali zao za kuvutia, pamoja na njia rahisi ambayo tumeunda kwa ajili ya uzalishaji na usafiri wao, hufanya filamu hizi zinafaa hasa kwa programu zinazohitaji majibu ya kazi ya grafiti, bila gharama ya michakato ya uzalishaji wa viwandani inayotumia nishati inayotumika sasa.
Foili ya nikeli yenye unene wa 25-μm (usafi wa 99.5%, Goodfellow) ilisakinishwa katika kiyeyea cha kibiashara cha CVD (Aixtron 4-inch BMPro). Mfumo huo ulitakaswa na argon na kuhamishwa kwa shinikizo la msingi la 10-3 mbar. Kisha foil ya nickel iliwekwa. katika Ar/H2 (Baada ya kufungia kabla ya foil ya Ni kwa dakika 5, foil ilionekana kwa shinikizo la 500 mbar saa 900 ° C. NGF iliwekwa kwenye mtiririko wa CH4 / H2 (100 cm3 kila mmoja) kwa dakika 5. Kisha sampuli ilipozwa hadi halijoto iliyo chini ya 700 °C kwa kutumia mtiririko wa Ar (4000 cm3) kwa 40 °C/min Maelezo juu ya uboreshaji wa mchakato wa ukuaji wa NGF yameelezwa mahali pengine30.
Mofolojia ya uso wa sampuli ilionyeshwa na SEM kwa kutumia darubini ya Zeiss Merlin (1 kV, 50 pA). Ukwaru wa sampuli ya uso na unene wa NGF ulipimwa kwa kutumia AFM (Dimension Icon SPM, Bruker). Vipimo vya TEM na SAED vilifanywa kwa kutumia darubini ya FEI Titan 80–300 Cubed iliyo na bunduki inayotoa mwangaza wa hali ya juu (300 kV), monokromatita aina ya FEI Wien na kirekebishaji kirekebishaji cha upotoshaji cha lenzi ya CEOS ili kupata matokeo ya mwisho. azimio la anga 0.09 nm. Sampuli za NGF zilihamishiwa kwenye gridi za shaba zilizopakwa kaboni lacy kwa taswira ya TEM tambarare na uchanganuzi wa muundo wa SAED. Kwa hivyo, sampuli nyingi za sampuli zimesimamishwa kwenye pores ya membrane inayounga mkono. Sampuli za NGF zilizohamishwa zilichambuliwa na XRD. Mifumo ya utengano wa eksirei ilipatikana kwa kutumia kipima sauti cha poda (Brucker, kibadilishaji cha awamu ya D2 chenye chanzo cha Cu Kα, 1.5418 Å na kitambua LYNXEYE) kwa kutumia chanzo cha mionzi cha Cu chenye kipenyo cha boriti cha mm 3.
Vipimo kadhaa vya pointi za Raman vilirekodiwa kwa kutumia darubini ya kuunganisha (Alpha 300 RA, WITeC). Laser ya nm 532 yenye nguvu ya chini ya msisimko (25%) ilitumika kuzuia athari zinazoletwa na joto. Mionzi ya X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) ilifanywa kwenye spectrometer ya Kratos Axis Ultra juu ya sampuli ya eneo la 300 × 700 μm2 kwa kutumia mionzi ya Al Kaa ya monokromatiki (hν = 1486.6 eV) kwa nguvu ya spectra ya azimio 150 W. nishati ya maambukizi ya 160 eV na 20 eV, kwa mtiririko huo. Sampuli za NGF zilizohamishiwa kwenye SiO2 zilikatwa vipande vipande (3 × 10 mm2 kila moja) kwa kutumia laser ya nyuzi ya PLS6MW (1.06 μm) ytterbium katika 30 W. Viunganishi vya waya vya shaba (50 μm nene) vilitengenezwa kwa kutumia kuweka fedha chini ya darubini ya macho. Majaribio ya usafiri wa umeme na athari ya Ukumbi yalifanywa kwenye sampuli hizi kwa 300 K na tofauti ya uga wa sumaku ya ± 9 Tesla katika mfumo wa kipimo cha mali halisi (PPMS EverCool-II, Quantum Design, USA). Mwonekano wa UV–vis unaosambazwa ulirekodiwa kwa kutumia spectrophotometer ya Lambda 950 UV–vis katika safu ya NGF ya nm 350–800 iliyohamishiwa kwenye substrates za quartz na sampuli za marejeleo za quartz.
Sensor ya upinzani wa kemikali (chipu ya electrode iliyounganishwa) iliunganishwa kwa bodi ya mzunguko iliyochapishwa maalum 73 na upinzani ulitolewa kwa muda mfupi. Bodi ya mzunguko iliyochapishwa ambayo kifaa iko imeunganishwa na vituo vya mawasiliano na kuwekwa ndani ya chumba cha kuhisi gesi 74. Vipimo vya upinzani vilichukuliwa kwa voltage ya 1 V na skanati inayoendelea kutoka kwa kusafisha hadi mfiduo wa gesi na kisha kusafisha tena. Chumba kilisafishwa kwa kusafishwa kwa nitrojeni kwa 200 cm3 kwa saa 1 ili kuhakikisha kuondolewa kwa vichanganuzi vingine vyote vilivyomo kwenye chemba, pamoja na unyevu. Wachambuzi wa kibinafsi walitolewa polepole ndani ya chumba kwa kiwango sawa cha 200 cm3 kwa kufunga silinda ya N2.
Toleo lililosahihishwa la makala haya limechapishwa na linaweza kufikiwa kupitia kiungo kilicho juu ya makala.
Inagaki, M. na Kang, F. Sayansi ya Nyenzo za Carbon na Uhandisi: Misingi. Toleo la pili limehaririwa. 2014. 542.
Pearson, Kitabu cha HO cha Carbon, Graphite, Almasi na Fullerenes: Sifa, Uchakataji na Utumiaji. Toleo la kwanza limehaririwa. 1994, New Jersey.
Tsai, W. et al. Filamu za eneo kubwa la safu nyingi za grafiti/grafiti kama elektrodi nyembamba zinazopitisha uwazi. maombi. fizikia. Wright. 95(12), 123115(2009).
Balandin AA Sifa za joto za graphene na nyenzo za kaboni isiyo na muundo. Nat. Mt. 10(8), 569–581 (2011).
Cheng KY, Brown PW na Cahill DG Uendeshaji wa joto wa filamu za grafiti zinazokuzwa kwenye Ni (111) kwa uwekaji wa mvuke wa kemikali wa kiwango cha chini cha joto. kielezi. Mt. Kiolesura cha 3, 16 (2016).
Hesjedal, T. Ukuaji unaoendelea wa filamu za graphene kwa utuaji wa mvuke wa kemikali. maombi. fizikia. Wright. 98(13), 133106(2011).


Muda wa kutuma: Aug-23-2024